近日，国际材料领域顶级期刊《Advanced Materials》（影响因子27.3）报道了乐动（中国）前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在锂硫（Li–S）电池正极动力学调控方面的研究新进展，相关研究成果以“An organodiselenide comediator to facilitate sulfur redox kinetics in lithium–sulfur batteries”为题在线发表。该工作第一作者为乐动（中国）前沿交叉科学研究院博士研究生赵梦，通讯作者为乐动（中国）黄佳琦教授。

由于高达2600 Wh kg⁻¹的理论能量密度，锂硫（Li–S）电池作为下一代储能设备的选择之一引起了广泛的关注。在Li–S电池的循环过程中，可溶性多硫化锂作为内源性氧化还原介体直接影响着硫正极的电化学过程。其中，多硫化锂介体通过化学歧化或归中反应过程介导硫正极的电化学反应，进而影响最终的放电/充电产物的沉积/溶解过程和反应速率，从而影响电池的容量和倍率性能。然而，多硫化锂介体较差的介导能力导致了硫正极的缓慢的氧化还原动力学，进一步导致了电池的倍率性能受限、放电容量的降低和迅速衰减。因此，迫切需要开发新的策略和化学方法从根本上调控和提高内源性多硫化锂的介导能力，以加速硫正极的氧化还原动力学，实现高比能Li–S电池的稳定循环。

基于氧化还原辅助介导策略的原则，该团队提出了一种基于有机硒化物的二苯基二硒醚（DPDSe）作为氧化还原辅介体以加速硫的氧化还原反应动力学并构筑高性能Li–S电池（图1）。其中，DPDSe自发地与多硫化锂反应生成具有更高介导能力的苯基硒代多硫化锂（LiPhSePSs）。该新物种通过增强氧化还原介导过程来实现更快的硫正极的氧化还原动力学，并通过调节液固转化过程中硫化锂的沉积尺寸来提高放电容量。

图1. Li–S电池的常规（左）和有机二硒化物介导的（右）反应路径示意图。

DPDSe辅介体降低了硫正极的多相和多电子转化的能垒，保证了更快的扩散动力学，并且改变了硫化锂的沉积模式，从而实现更高的沉积容量。因此，DPDSe辅助介导策略能够赋予电池更高的倍率性能和高放电比容量，使得Li–S电池在2 C倍率下仍能提供817 mAh g⁻¹的比容量，即使在匹配超薄锂负极的情况下依然能够保持稳定循环的能力。此外，该团队还组装了DPDSe辅介导的Li–S软包电池，并且实现了301 Wh kg⁻¹的实际初始能量密度和30圈的稳定循环。该工作展示了一种氧化还原辅助介导策略，提出了一种有效的DPDSe辅介体，可在实用化条件下提高Li–S电池的性能，并且激发了针对实用化高能量密度Li–S电池的动力学介导策略的进一步探索。

附作者简介：

黄佳琦，乐动（中国）前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，九三学社社员。主要开展能源界面化学研究。在Angew Chem Int Ed, J Am Chem Soc, Adv Mater, Adv Funct Mater, Sci Bull等期刊发表研究工作100余篇，h因子为80，60余篇为ESI高被引论文。入选2015年首届中国科协青年人才托举计划，获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖，中国颗粒学会青年颗粒学奖，2018年国家万人计划青年拔尖人才，2018-2020年科睿唯安高被引科学家等。

论文详情：

Meng Zhao, Xiang Chen, Xi-Yao Li, Bo-Quan Li, Jia-Qi Huang*. An organodiselenide comediator to facilitate sulfur redox kinetics in lithium–sulfur batteries,  Advanced Materials 2021, 10.1002/adma.202007298.

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007298